印度特倫甘納大學(xué)與南非夸祖魯-納塔爾大學(xué)聯(lián)合研究團(tuán)隊(duì)在《沙特化學(xué)雜志》發(fā)表成果，證實(shí)通過(guò)控制煅燒溫度，廉價(jià)的二氧化錫-氧化鋯（SnO?-ZrO?）混合氧化物可轉(zhuǎn)化為高選擇性綠色加氫催化劑，成功實(shí)現(xiàn)肉桂醛向肉桂醇的高效轉(zhuǎn)化。

研究采用共沉淀法制備系列催化劑，并在400至800攝氏度下煅燒。X射線衍射分析顯示，隨著溫度升高，材料發(fā)生相變與晶格畸變，形成真正的固溶體結(jié)構(gòu)而非物理混合物。表面測(cè)試表明，600攝氏度煅燒的樣品（SZ-6）性能Zui優(yōu)，比表面積達(dá)81.5平方米/克，晶粒尺寸僅16.3納米，氨程序升溫脫附測(cè)得的酸性位點(diǎn)峰值為314微摩爾/克。吸附紅外光譜進(jìn)一步確認(rèn)，催化劑表面的路易斯酸位點(diǎn)在反應(yīng)中起主導(dǎo)作用。

在140攝氏度的轉(zhuǎn)移加氫反應(yīng)中，該體系以異丙醇作為溶劑兼氫供體，完全避免高壓氫氣的使用。SZ-6催化劑表現(xiàn)出68.5%的底物轉(zhuǎn)化率與高達(dá)99%的肉桂醇選擇性，副產(chǎn)物幾乎不可檢出。相比之下，純二氧化錫和純氧化鋯的轉(zhuǎn)化率分別僅為20%和36%，凸顯了錫鋯協(xié)同效應(yīng)的重要性。優(yōu)化實(shí)驗(yàn)顯示，反應(yīng)溫度升至150攝氏度會(huì)導(dǎo)致雙鍵同時(shí)加氫，選擇性降至89%；而異丙醇憑借優(yōu)異的供氫能力在所有測(cè)試溶劑中表現(xiàn)。增加催化劑投料量至400毫克可將轉(zhuǎn)化率提升至87.5%，但過(guò)量投料會(huì)犧牲選擇性。

動(dòng)力學(xué)分析證實(shí)該反應(yīng)受表面路易斯酸位點(diǎn)控制，表觀活化能約為77.8千焦/摩爾。熱過(guò)濾實(shí)驗(yàn)排除了均相催化可能，確認(rèn)為典型的非均相催化過(guò)程。耐久性測(cè)試顯示，SZ-6催化劑可穩(wěn)定循環(huán)使用四次，轉(zhuǎn)化率維持在84.2%至87.5%之間，選擇性保持在93%至96%。第五次循環(huán)后活性下降，失活原因主要為晶粒長(zhǎng)大至32.6納米、比表面積衰減、有機(jī)分子吸附堵塞酸性位點(diǎn)，以及第四輪運(yùn)行后出現(xiàn)約6.8重量百分比的金屬浸出。

該研究指出，在混合氧化物催化體系中，熱處理不僅是制備步驟，更是精準(zhǔn)調(diào)控結(jié)晶度、比表面積與路易斯酸性的核心設(shè)計(jì)工具。這種不含貴金屬、原料廉價(jià)且工藝簡(jiǎn)單的催化劑，其性能可與多種貴金屬體系媲美，為生物質(zhì)衍生原料的綠色高值化利用提供了低技術(shù)門(mén)檻的可行路徑。